Korrosionshemmende Eigenschaften von Schiff-Base-Derivaten gegenüber Weichstahl in einer HCl-Umgebung, ergänzt durch DFT-Untersuchungen

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 8979 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Es besteht ein wachsendes Interesse an der Verwendung von Korrosionsinhibitoren und Schutzbehandlungen zur Begrenzung der Zersetzung von Baustahl, was zur Entwicklung zahlreicher Schiff-Basen als hochmoderne Inhibitoren geführt hat. In dieser Studie wurde die Wirksamkeit einer Schiffschen Base, 3-((5-Mercapto-1,3,4-thiadiazol-2-yl)imino)indolin-2-on (MTIO), zur Verhinderung von Weichstahlkorrosion in HCl untersucht untersucht mithilfe von Gewichtsverlustmessungen, potentiodynamischen Polarisationsmessungen, elektrochemischen Impedanzspektroskopietechniken und Oberflächencharakterisierung. Die experimentellen Ergebnisse zeigten, dass 0,5 mM MTIO eine zufriedenstellende Inhibitoreffizienz von 96,9 % bei 303 K aufwies. Die MTIO-Moleküle adsorbierten physikalisch und chemisch nach dem Langmuir-Modell auf der Weichstahloberfläche und bildeten einen kompakten Schutzfilm, der auf das Vorhandensein eines Thiazolrings zurückzuführen ist in der MTIO-Struktur. Theoretische Berechnungen wurden mit experimentellen Techniken kombiniert, um die Korrosionsschutzleistung und den Hemmmechanismus zu untersuchen.

Für die Herstellung von Strukturbauteilen wird üblicherweise Weichstahl verwendet1, dieser ist jedoch besonders anfällig für Umweltkorrosion2, was zu erheblichen wirtschaftlichen Verlusten3 führt. Daher zielt die laufende Forschung darauf ab, Korrosionsinhibitoren4,5 für industrielle Anwendungen zu entwickeln, insbesondere in der Öl- und Gasindustrie6,7,8,9. Ein wirksamer Inhibitor benötigt einen heterocyclischen Ring und/oder Heteroatome wie Stickstoff, Sauerstoff, Schwefel und Pi-Systeme, um mit dem d-Orbital von Eisen zu koordinieren und Koordinationsbindungen zu bilden10,11,12. Organische Inhibitoren sind umweltfreundlich und weisen gute Korrosionsschutzeigenschaften auf13,14,15. Als Elektronendonoren dienen das aromatische Thiadiazol, das die Heteroatome Schwefel und Stickstoff enthält, sowie Isatin, das Sauerstoff und Stickstoff enthält. Frühere Untersuchungen ergaben, dass 0,01 M 2-Amino-5-mercapto-1,3,4-thiadiazol in 1 M HCl eine Hemmwirkung von 99 % auf Weichstahlkorrosion erzielten16. Al-Amiery et al. untersuchten den Korrosionsschutz einer neuartigen Schiffschen Base, 5,5'-((1Z,1'Z)-(1,4-phenylenebis(methanylylidene))bis(azanylylidene))bis(1,3,4-thiadiazole-2). -Thiol) (PBB), das eine Iminbindung und einen Phenylring enthält, und erreichte eine Inhibitionseffizienz von 95,16 % für Weichstahl in 1 M HCl-Lösung17. Der Vergleich der beiden Studien zeigt, dass die chemischen Strukturen der in beiden Studien verwendeten Inhibitoren Thiadiazol enthalten, die Hinzufügung einer Iminbindung und eines Phenylrings in PBB jedoch zu einer etwas geringeren Inhibitionseffizienz führte als mit 2-Amino-5-mercapto- 1,3,4-Thiadiazol. Das Korrosionsschutzverhalten wurde untersucht, es ist jedoch noch unklar, welche Substituenten am meisten zur Korrosionshemmung beitragen. Experimentelle Forschung ist kostspielig und zeitaufwändig. Daher wurden theoretische Ansätze übernommen, die derzeit durch ausreichend Software und Technologie unterstützt werden, um solche Probleme zu lösen. Die Fähigkeit eines Partikels, Korrosion zu verhindern, hängt von seiner Ladungsverteilung ab, die durch theoretische Untersuchungen genau bestimmt werden kann, da der Adsorptionsort während der Korrosionshemmung durch die Anwendung quantenchemischer Simulationen vorhergesagt werden kann18. Fragen zu analytischen Ergebnissen im Zusammenhang mit den Wechselwirkungen natürlicher Verbindungen mit metallischen Oberflächen können mithilfe quantenchemischer Berechnungen beantwortet werden19. Die Dichtefunktionaltheorie (DFT) kann verwendet werden, um eine vollständige Beschreibung des Inhibitorverhaltens hinsichtlich seiner Ausrichtung und Struktur sowie der Art und Weise, wie der Inhibitor an der Metalloberfläche adsorbiert, bereitzustellen20. Beispielsweise haben Hadisaputra et al. verwendeten DFT, um die Wirksamkeit von Cumarinen und Koffein als metallische Korrosionsschutzverbindungen vorherzusagen21. Der Grad der Wechselwirkung organischer Korrosionsinhibitoren mit metallischen Oberflächen hängt von den donor- und elektronenziehenden Stellen sowie der Position ab22.

Es gibt zahlreiche Forschungsarbeiten zu Korrosionsschutzmitteln für Weichstahl in korrosiven Umgebungen13, wie etwa organischen Verbindungen mit Struktureinheiten wie Tetrazolen, Imidazolen, Triazolen, Chinolonen, Pyridinen, Schiffschen Basen, quartären Ammoniumsalzen und Mannich-Basen23,24,25,26,27, 28,29,30. Eine besonders wichtige Klasse von Korrosionsinhibitoren, die in hochkonzentrierten sauren Umgebungen eingesetzt werden, sind Schiffsche Basen aus Thiadiazolen und Aldehyden31,32. Die Bildung einer Schutzbarriere auf einer Stahloberfläche wird maßgeblich durch die aus Thiadiazolmolekülen hergestellte Schiffsche Base beeinflusst. Obwohl zahlreiche Studien zu Korrosionsinhibitoren für Weichstahl veröffentlicht wurden, werden die meisten in stark sauren Umgebungen wie Salzsäure, Schwefelsäure und Phosphorsäure durchgeführt33,34. Indem der Inhibitor eine Schutzschicht bildet, adsorbiert wird oder eine unlösliche Verbindung auf der Stahloberfläche erzeugt, blockiert er das aktive Zentrum, um Korrosion zu verhindern35, sodass die Inhibitoreffizienz durch die Inhibitorstruktur beeinflusst wird. Die Adsorption des Inhibitors an der Stahloberfläche wird durch das Vorhandensein von Phosphor-, Schwefel-, Sauerstoff- und Stickstoffatomen sowie Pi-Elektronen (Doppelbindungen) bestimmt36. Vereinfachte Korrelationen zwischen molekularelektronischen Parametern und Korrosionsschutzwirkungsgraden werden häufig bewertet. In vielen Studien wurde ein Zusammenhang zwischen diesen elektronischen Parametern und der Korrosionshemmwirkung eines organischen Korrosionshemmers festgestellt. Einige Forscher sind jedoch aufgrund ihrer Forschungsergebnisse anderer Meinung: Es wurden zwölf verschiedene molekularelektronische Parameter untersucht und keiner der getesteten Parameter zeigte einen signifikanten Zusammenhang mit der Schutzleistung. Die beobachteten Korrelationen zwischen diesen Eigenschaften und der Hemmwirkung, die nur für wenige Verbindungen festgestellt und in zahlreichen Veröffentlichungen veröffentlicht wurden, werden durch ihre Ergebnisse daher in Frage gestellt37.

Korrosion metallischer Substrate ist eine große Herausforderung in verschiedenen industriellen Prozessen. Schiffsche Basen haben sich aufgrund ihrer hervorragenden Adsorptions- und Filmbildungseigenschaften als vielversprechende Kandidaten für Korrosionsinhibitoren erwiesen. Insbesondere die Schiffsche Base 3-((5-Mercapto-1,3,4-thiadiazol-2-yl)imino)indolin-2-on (MTIO) hat großes Potenzial als Korrosionsinhibitor für metallische Substrate in sauren Medien gezeigt . Obwohl in der Literatur über mehrere andere Schiff-Basen berichtet wurde, wurde die Korrosionshemmwirkung von MTIO nicht umfassend sowohl mit experimentellen als auch mit theoretischen Ansätzen untersucht. Daher untersuchten wir in dieser Studie die Korrosionshemmleistung von MTIO mithilfe von Gewichtsverlustmessungen, Messungen der potentiodynamischen Polarisation (PDP), Techniken der elektrochemischen Impedanzspektroskopie (EIS) und Oberflächencharakterisierung. Darüber hinaus verwendeten wir Berechnungen der Dichtefunktionaltheorie (DFT), um Einblicke in den molekularen Mechanismus der Korrosionshemmung zu gewinnen. Die Ergebnisse dieser Studie liefern neue Erkenntnisse über die Wirksamkeit von MTIO als Korrosionsinhibitor und tragen zur Entwicklung wirksamerer Korrosionsschutzstrategien für metallische Substrate in sauren Umgebungen bei. Hier berichten wir über die Untersuchung der Korrosionsschutzeigenschaften von MTIO, einem in Abb. 1 dargestellten Korrosionsschutzmittel vom Schiff-Base-Typ. Die Wirksamkeit von MTIO bei der Verhinderung der Korrosion von metallischem Substratstahl in korrosiven Medien wurde mithilfe von DFT untersucht.

Die chemische Struktur von MTIO.

Ein Röntgenfluoreszenzspektrometer (RFA) wurde verwendet, um die chemische Zusammensetzung der Weichstahlproben mit den folgenden Gewichtsverhältnissen zu analysieren: 0,21 C, 0,05 Mn, 0,09 F, 0,05 S, 0,01 Al, 0,38 Si und Rest Fe. Proben mit einer kubischen Fläche von \({1 cm}^{2}\) wurden für PDP- und EIS-Messungen verwendet, während Proben von \(2,50 x 2,00 x 0,03 cm\) für Gewichtsverlustmessungen verwendet wurden. Die Proben wurden gemäß ASTM G1-0338 vorbereitet und zum Schaben der Oberflächen wurde eine Reihe von Siliziumkarbidplatten (Klasse 320–1200) verwendet. Die Proben wurden in doppelt destilliertem Wasser gespült, gefolgt von Aceton, und im Ofen getrocknet.

Die korrosive Umgebung war 1 M HCl, hergestellt durch Auflösung von 37 %iger Salzsäure in doppelt destilliertem Wasser. Verschiedene Konzentrationen des Inhibitors (0,1, 0,2, 0,3, 0,4, 0,5 und 1,0 mM) wurden durch geeignete Verdünnung in 1 M HCl hergestellt.

Die Gewichtsverlustmessungen wurden basierend auf NACE TM0169/G3139 durchgeführt. Die hergestellten metallischen Substratproben wurden gewogen und in 500-ml-Bechergläser mit 400 ml 1 M HCl unter Zusatz unterschiedlicher Konzentrationen des getesteten Inhibitors (0,1, 0,2, 0,3, 0,4, 0,5 und 1) gegeben { mM}\)) bei 303 K in einem Wasserbad für 1, 5, 10, 24 und 48 Stunden. Anschließend wurden die Korrosionsprodukte von der Oberfläche der Proben entfernt und anschließend getrocknet. Die Proben wurden gewichtet, um den Gewichtsverlust (\(\mathrm{W}\)) zu bestimmen. Die metallischen Substrate wurden außerdem 5 Stunden lang in inhibierte korrosive Medien mit unterschiedlichen Inhibitorkonzentrationen bei 303, 313, 323 K und 333 K getaucht, wobei ein Wasserbad verwendet wurde, um den Einfluss der Temperatur zu bestimmen. Um die Genauigkeit der Ergebnisse sicherzustellen, wurde jeder Test dreimal durchgeführt und der Durchschnitt aufgezeichnet. Die Korrosionsrate (\({\mathrm{C}}_{\mathrm{R}})\) wurde wie folgt in Gleichung berechnet. (1):

Dabei ist a die Couponfläche (\({cm}^{2}\)), d die Coupondichte (\({g.cm}^{-3}\)) und t die Eintauchdauer (h ).

Die Inhibitionseffizienz wurde gemäß Gl. bestimmt. (2):

Dabei ist \({C}_{Ro}\) die Korrosionsrate in ungehemmter Lösung, \({C}_{Ri}\) ist die Korrosionsrate in inhibierter Lösung.

Basierend auf Gl. (3) wurde der θ (Oberflächenbedeckungsbereich) für verschiedene Inhibitorkonzentrationen in korrosiven Lösungen aus den Massenverlustmessungen bestimmt:

Das Gamry-Instrument (\(Referenz\,600\,Potentiostat/Galvanostat/ZRA-\,Modell (Gamry,\,Warminster,\,PA,\,USA)\)) wurde zur Durchführung der elektrochemischen Techniken gemäß ASTM G1 verwendet -0338. Die metallischen Substratproben wurden als Arbeitselektroden verwendet und die elektrochemischen Messungen wurden 30 Minuten, nachdem die Arbeitselektrode einem sauren Medium ausgesetzt wurde, eingeleitet, während ein stationäres Potential von 303 K aufrechterhalten wurde. Um das Gamry Echem Analyst-Tool zu verwenden, wurde der Major verwendet Das Einflusspotential wurde von \(0,25\,auf +0,25\,V\,SCE\) bei einer Abtastrate von \({0,5 mV s }^{-1}\) geändert. Alle Impedanzwerte wurden dann an die entsprechenden Ersatzschaltkreise (ECs) angepasst. Die Arbeitselektrode, die Gegenelektrode und die Referenzelektrode (SCE) waren die Hauptelektroden, aus denen die Gamry-Glaszelle mit Wassermantel bestand. Als Referenzelektrode wurde eine gesättigte Kalomelelektrode verwendet40.

Zusätzliche Informationen zu den Eigenschaften der untersuchten Stoffe finden sich in den Adsorptionsisothermen. Mehrere Adsorptionsisothermen, darunter Langmuir (Gleichung 4), Temkin (Gleichung 5) und Frumkin (Gleichung 6), sollten verwendet werden, um den Grad der Oberflächenbedeckung (θ) des Inhibitors abzuschätzen und das beste Isothermenmodell auszuwählen. Daher wurde der Parameter (θ) für verschiedene Inhibitordosen in 1 M HCl-Lösung mithilfe von Gewichtsverlusttechniken untersucht.

Dabei ist Kads die Adsorptions-Desorptionskonstante und θ die Oberflächenbedeckung.

Die metallischen Substratproben wurden 5 Stunden lang in die nicht gehemmten und gehemmten Lösungen eingetaucht und dann mit einem Compact FESEM (Zeiss MERLIN) bei einer Auflösung von 0,8 nm (15 kV/1,6) im STEM-Modus an der Elektronenmikroskopie-Einheit der Universiti Kebangsaan Malaysia beobachtet in Selangor. Nach Einwirkung des sauren Mediums mit und ohne Inhibitor wurden die Probestücke mit destilliertem Wasser gewaschen, getrocknet und mittels SEM analysiert.

Für die quantenmechanischen Berechnungen wurde Gaussian 09 verwendet20. Das B3LYP-Funktional wurde zur Optimierung der organischen Molekülstruktur im gasförmigen Zustand verwendet, wobei die Begründung auf „6-31G + +“ (d,p) eingestellt war. Die Beziehungen (7) und (8) wurden verwendet, um das Ionisationspotential (I) und die Elektronenaffinität (A) zu berechnen, die mit \({E}_{HOMO}\) und \({E}_{LUMO}} zusammenhängen. \), entsprechend nach dem Satz von Koopman41.

Um die Elektronegativität (χ), Weichheit (σ) und Härte (η) zu bestimmen, werden die Gl. (9) bis (11) wurden verwendet.

Gleichung (12) wurde angewendet, um die Bruchzahl der transportierten Elektronen (\(\Delta N\)) zu berechnen,42:

Der Elektronegativitätswert für Eisen (χFe) betrug 7 eV, wohingegen die Härte von Eisen ηFe 0 eV betrug, wie in Gl. (13):

\({C}_{R}\) und IE% sind in Abb. 2 dargestellt und zeigen, dass die Fähigkeit des Inhibitors, Korrosion zu verhindern, mit steigender Konzentration bis zu 0,5 mM zunahm. Über diese Konzentration hinaus blieb die Inhibitionseffizienz konstant, was darauf hindeutet, dass die Oberflächenbedeckung ein Gleichgewicht erreichte und eine weitere Konzentrationserhöhung keinen zusätzlichen Effizienzgewinn bringen würde.

Die Auswirkung der Inhibitorkonzentration auf \({C}_{R}\) und \(IE\%\) eines metallischen Substrats, das 5 Stunden lang 1 M HCl bei 303 K ausgesetzt wurde.

Die Auswirkung der Expositionsdauer auf die IE wurde untersucht, indem die Weichstahlproben für \(1, 5, 10, 24 und 48 Stunden bei 303 K\) in 1 M HCl mit/ohne verschiedene Inhibitorkonzentrationen getaucht wurden. Wie in Abb. 3 dargestellt, kam es bis zu 5 Stunden zu einem starken Anstieg des IE, gefolgt von einem stetigen Anstieg bis zu 24 Stunden, dann begann der IE zu sinken und wurde nach 48 Stunden stabil. Der IE nimmt zu, wenn die Anzahl der Inhibitormoleküle, die an der metallischen Substratoberfläche haften und eine Schutzbarriere bilden, zunimmt. Die Wirkung von Van-der-Waals-Kräften zwischen Inhibitormolekülen führt zur Desorption einiger Inhibitormoleküle, was zu einer Verringerung der aktiven Fläche und folglich zu einer verringerten Hemmwirkung führt. Die Stabilität der adsorbierten Schutzschicht in Gegenwart von 1 M HCl wird durch den relativ hohen IE gezeigt, der bei längerer Exposition festgestellt wird43.

Die Auswirkung der Eintauchzeit und verschiedener Inhibitorkonzentrationen auf CR und IE % von Weichstahl in 1 M HCL bei 303 K.

Gewichtsverlusttests wurden bei verschiedenen Temperaturen (303, 313, 323 und 333 K) durchgeführt, um den Einfluss der Temperatur auf die Hemmleistung von MTIO zu bewerten, wie in Abb. 4 dargestellt. Die Ergebnisse zeigen, dass die Korrosionsrate (\({ C}_{R}\)) des metallischen Substrats in 1 M HCl steigt mit der Temperatur, selbst in Gegenwart des getesteten Inhibitors in derselben Konzentration. Denn mit steigender Temperatur werden die HCl-Moleküle energiereicher und unruhiger, was zu einer Erhöhung der Leitfähigkeit und damit zu einer höheren Korrosionsrate führt. Trotz der mit der Temperatur zunehmenden Korrosionsrate bietet die Zugabe von MTIO immer noch einen gewissen Korrosionsschutz, wenn auch in geringerem Maße im Vergleich zu niedrigeren Temperaturen44.

Temperatureffekt in 1 M HCl in verschiedenen MTIO-Konzentrationen nach 5-stündigem Eintauchen.

Mit steigender Temperatur sinkt der IE aufgrund der Zunahme von \({C}_{R}\) und es kommt zu Korrosion aufgrund der Entfernung der Inhibitorpartikel von der Metalloberfläche, wodurch die Oberfläche des metallischen Substrats, mit dem es in Kontakt steht, zunimmt die saure Umgebung und damit das \({C}_{R}\). Die Beziehung von Arrhenius45 (Gl. 14) ist ein signifikantes Beispiel für die Aktivierungsenergie \({(E}_{a} )\), die für \({C}_{R}\) und den Korrosionsprozess auftritt:

Dabei ist R die Gaskonstante (\(8.314\,J\,{mol}^{-1} {K}^{-1}\)) und A der Arrhenius-Parameter.

Das Arrhenius-Diagramm der logarithmischen Korrosionsrate gegen \({T}^{-1}\) für das metallische Substrat in einer korrosiven Umgebung mit/ohne verschiedene Inhibitorkonzentrationen bei unterschiedlichen Temperaturen für 5 Stunden ist in Abb. 5 dargestellt. \( Der {E}_{a}\)-Wert wurde anhand der Steigung bewertet, die gleich (\({E}_{a}\)/2.303R) ist und in Tabelle 1 dargestellt ist. Die Aktivierungsenergie (\({E }_{a}\)) Werte, die aus der Arrhenius-Gleichung für verschiedene Inhibitorkonzentrationen bei 303 K erhalten wurden, können Einblicke in den Mechanismus des Inhibitionsprozesses geben. Im Allgemeinen weist ein höherer Ea-Wert auf eine höhere Energiebarriere für die Korrosionsreaktion hin, was bedeutet, dass der Inhibitor die Reaktion wirksamer behindert. In dieser Studie wurde festgestellt, dass die Ea-Werte für das gehemmte System bei allen Inhibitorkonzentrationen höher waren als die für das nicht gehemmte System. Dies deutet darauf hin, dass der MTIO-Inhibitor eine höhere Energiebarriere für die Korrosionsreaktion darstellt, was zu einer geringeren Korrosionsrate im Vergleich zum ungehemmten System führt. Darüber hinaus stiegen die \({E}_{a}\)-Werte für das gehemmte System mit steigender Inhibitorkonzentration bis zu 0,5 mM, was darauf hindeutet, dass die Schutzwirkung des Inhibitors mit steigender Konzentration zunimmt. Über 0,5 mM hinaus sanken die Ea-Werte jedoch, was auf die Sättigung der Inhibitormoleküle auf der Metalloberfläche zurückzuführen sein könnte, was zu einer Abnahme der Hemmwirkung führte. Insgesamt stimmen die Ergebnisse der bei 303 K erhaltenen Ea-Werte mit den Gewichtsverlustmessungen überein, die zeigten, dass die Fähigkeit des Inhibitors, Korrosion zu verhindern, mit steigender Konzentration bis zu 0,5 mM zunahm und bei höheren Konzentrationen abnahm.

Arrhenius-Diagramme für die Korrosion metallischer Substrate in 1 M HCl mit/ohne MTIO bei verschiedenen Temperaturen.

Das kinetisch-dynamische Modell wurde verwendet, um die Wechselwirkungen der MTIO-Partikel mit dem metallischen Substrat zu bewerten. Aktivierungsenthalpie (∆H) und Aktivierungsentropie (∆S) wurden für die Aktivierungskomplexbildung in der Übergangszustandsbeziehung unter Verwendung der experimentellen Werte von \({C}_{R}\) aus den Gewichtsverlustergebnissen berechnet. Der Übergangszustand wird in Gleichung ausgedrückt. (15):

Dabei ist \({C}_{R}\) die Korrosionsrate, h bezieht sich auf die Plank-Konstante und N ist die Avogadro-Zahl.

Abbildung 6 zeigt die Diagramme von log(\({C}_{R}\)/T) über 1/T, und die Parameter ∆H* und ∆S* wurden aus der Steigung (\({\Delta H} ^{*}\)/2.303R) und Schnittpunkt [\(log(R/Nh)+({\Delta S}^{*}/2.303R)\)]. Tabelle 2 enthält eine Liste der kinetisch-thermodynamischen Variablen45,46,47. Die ∆S-Werte variieren negativ mit und ohne Inhibitor, was darauf hindeutet, dass eher die Assoziation als die Dissoziation, die auf eine stärkere Ordnung hinweist, den aktivierten Komplex in der geschwindigkeitsbestimmenden Phase erzeugt. Diese Ergebnisse stehen im Einklang mit früheren Erkenntnissen aus Gewichtsverlustmessungen, bei denen die Inhibitionseffizienz mit zunehmender Temperatur und Konzentration zunahm, was darauf hindeutet, dass die Inhibitormoleküle an der Oberfläche des metallischen Substrats adsorbieren und eine Schutzschicht bilden. Darüber hinaus deuten die positiven ∆H*-Werte darauf hin, dass die Adsorption der Inhibitormoleküle auf der Oberfläche des metallischen Substrats ein endothermer Prozess ist, was darauf hindeutet, dass die Adsorption eher über Physisorption als über Chemisorption erfolgt.

Kinetisch-thermodynamische Diagramme für die Korrosion metallischer Substrate in HCl ohne und mit MTIO bei verschiedenen Temperaturen.

Die Adsorption von MTIO-Molekülen auf der Metalloberfläche schützt diese vor Korrosion. Daher ist die Erforschung der Adsorptionsisotherme für das Verständnis des Hemmprozesses von MTIO äußerst wichtig. Der Prozentsatz der Oberflächenbedeckung wurde bestimmt und drei Adsorptionsisothermen, nämlich Frumkin, Temkin und Langmuir, wurden ausgewertet, um den Adsorptionsmechanismus zu identifizieren. Nach der Analyse der experimentellen Daten wurde festgestellt, dass die Langmuir-Isotherme das am besten geeignete Modell zur Anpassung an die Adsorptionsdaten war (Abb. 7). Die Langmuir-Isotherme zeigte eine lineare Beziehung mit einem Regressionskoeffizienten (R2)-Wert nahe eins. Die Langmuir-Adsorptionsisothermengleichung (Gleichung 4 im Abschnitt „Adsorptionsisotherme“) wird üblicherweise zur Beschreibung des Adsorptionsverhaltens von Monoschichtadsorbentien48 verwendet.

Langmuir-Adsorptionsisothermendiagramme für Weichstahl, der 5 Stunden lang in 1 M HCl in Gegenwart verschiedener MTIO-Konzentrationen bei unterschiedlichen Temperaturen getaucht wurde.

Der \({K}_{ads}\)-Wert wurde aus dem in Abb. 7 gezeigten Langmuir-Isothermendiagramm berechnet, das eine lineare Beziehung zwischen \(log (C/\theta)\) und \({C}_ {inh}\). Der berechnete \({K}_{ads}\)-Wert ist in Tabelle 3 dargestellt. Der \({K}_{ads}\)-Wert gibt an, wie effektiv ein Inhibitormolekül an einem metallischen Substrat haftet, also je höher der \({K}_{ads}\)-Wert ist. ({K}_{ads}\), desto größer ist die Adsorption und desto wirksamer ist die Hemmung49. Der getestete Inhibitor hatte den höchsten \({K}_{ads}\)-Wert, was darauf hinweist, dass seine Adsorption auf Weichstahloberflächen am größten sein wird. Basierend auf der Verbindung50 stehen die \({K}_{ads}\)-Werte und die standardmäßige freie Adsorptionsenergie (\({\Delta G}_{ads}^{0}\)) in Beziehung (Gl. 16). ):

Typischerweise tritt Physisorption (physikalische Adsorption) zwischen Inhibitormolekülen und der Weichstahloberfläche auf, wenn die Änderung der freien Energie der Adsorption (\({\Delta G}_{ads}^{0}\)) weniger negativ als \(-20) ist \) \({kJ mol}^{-1}\). Im Gegensatz dazu tritt Chemisorption (chemische Adsorption), bei der eine Koordinationsbindung zwischen dem Inhibitor und der metallischen Oberfläche entsteht, typischerweise dann auf, wenn die Werte für \({\Delta G}_{ads}^{0}\) negativer sind als \(-40\) \({kJ mol}^{-1}\). Dieser Prozess kann den ungepaarten Elektronentransfer von Heteroatomen von den Inhibitormolekülen zu den d-Orbitalen von Eisenatomen auf der Oberfläche beinhalten35,51,52. Das \({\Delta G}_{ads}^{0}\) in dieser Studie reichte von \(-34,48\) bis \(-39,92\) \({kJ mol}^{-1}\), Dies weist auf ein breites Adsorptionsspektrum hin (einschließlich Physisorption und Chemisorption). Da sie die natürliche Reaktivität des Metalls an den Stellen, an denen sie verbunden sind, verringern, wird erwartet, dass chemisorbierte Moleküle einen wirksameren Schutz bieten. Der Gads-Wert allein macht jedoch eine Unterscheidung zwischen Chemisorption und Physisorption unmöglich. Darüber hinaus erfolgt die physikalische Adsorption von Inhibitoren auf der Metalloberfläche vor ihrer chemischen Adsorption53,54. Die Werte waren positiv und stiegen mit steigender Temperatur. Mit zunehmender Konzentration nimmt die freie Aktivierungsenergie zu, was auf die Bildung instabiler aktivierter Komplexe im geschwindigkeitsbestimmenden Übergangszustand zurückzuführen ist.

EIS liefert Daten zum kapazitiven und Widerstandsverhalten der Lösung/Metall-Grenzfläche ohne und mit unterschiedlichen Konzentrationen des untersuchten Inhibitors55. Die Nyquist-Diagramme des Metallsubstrats in 1 M HCl in Gegenwart und Abwesenheit verschiedener MTIO-Konzentrationen, die nach einer 30-minütigen Expositionsdauer eingeleitet wurden, sind in Abb. 8 (a) dargestellt und vergleichbar, was darauf hinweist, dass MTIO die Korrosion reduziert, ohne seinen Mechanismus zu verändern55. Nyquist-Diagramme von Festmetallelektroden aufgrund der Grenzflächenimpedanz-Frequenzstreuung bestehen aus niedrigen Halbkreisen mit realen Achsenzentren. Die Oberflächenrauheit, die Inhomogenität der Elektrodenoberfläche, der Elektrodenbruch und die Adsorption von MTIO-Molekülen und Verunreinigungen werden normalerweise auf dieses Ereignis zurückgeführt56 und sind in Abb. 8b dargestellt. Der Schaltkreis besteht aus dem \({R}_{s}\) (Widerstand der Lösung), einem CPE (Konstantphasenelement) und dem Rct (Widerstand der Ladungsübertragung). In diesem Fall wurde CPE anstelle der reinen Doppelschichtkapazität (\({C}_{dl}\)) eingesetzt, um den Einfluss von Verunreinigungen, die Bildung der porösen Schicht, die Versetzung, die Adsorption von Inhibitoren usw. zu berücksichtigen Korngrenzen auf der Weichstahloberfläche57,58. Die CPE-Impedanz (ZCPE) wurde mit Gl. berechnet. (17)59:

Dabei ist Y0 die Konstante des Elements mit konstanter Phase, j bezieht sich auf eine imaginäre Zahl, ω bezeichnet die Kreisfrequenz und α ist die Phasenverschiebung (Oberflächenrauheitsmaß).

(a) Nyquist-Diagramme des metallischen Substrats in ungehemmten und gehemmten Lösungen. (b) Ersatzschaltbild für die EIS-Datenanpassung.

CPE kann Impedanz (\(\boldsymbol{\alpha } = 0\)), Kapazität (\(\boldsymbol{\alpha } = 1\)), Induktivität (\(\boldsymbol{\alpha } = 1\)) anzeigen. , oder Warburg-Widerstand (\(\boldsymbol{\alpha } = 0,5\)), abhängig vom Wert von n. Zur Bestimmung der \({C}_{dl}\)-Werte ohne und mit Zusatz des Inhibitors60 wurde Gleichung (18) verwendet:

wobei der Maximalwert (\({rads}^{-1}\)) der Imaginärkomponente des Widerstands bei der Frequenz ωmax erreicht wird.

Tabelle 4 enthält eine Liste der gemessenen Variablen, einschließlich \({R}_{s}\), \({R}_{ct}\), α, \({C}_{dl}\), IE% und Oberflächenbedeckung (θ). Mit zunehmender MTIO-Konzentration kam es zu einem erheblichen Anstieg des \({R}_{ct}\)-Werts, was darauf hindeutet, dass der Inhibitor die Geschwindigkeit der Ladungsübertragungsreaktion verlangsamte, indem er auf dem metallischen Substrat adsorbierte, wodurch die Korrosion verlangsamt wurde rate61. Außerdem waren die \({C}_{dl}\)-Werte in der inhibierenden Lösung niedriger als in der nicht inhibierten Lösung, möglicherweise aufgrund einer verringerten lokalen Dielektrizitätskonstante und/oder einer erhöhten elektrischen Doppelschichtdicke, was bestätigt, dass der Adsorptionsprozess verhindert Korrosion metallischer Substrate62. Der n-Wert in der inhibierten Lösung ist höher als der in der nicht inhibierten Lösung, und sie sind nahezu konstant und nahe bei Eins, was darauf hindeutet, dass die Oberfläche in der Lösung, die den Inhibitor enthält, glatter ist, was darauf zurückzuführen ist, dass die metallische Substratoberfläche durch geschützt wird die Schutzbarriere adsorbiert an der Oberfläche63.

Die Tafel-Projektion ist wichtig für Korrosion und wird bei polarisierenden Ansätzen wie potentiodynamischen Messungen, zyklischer Polarisation und linearer Polarisationsimpedanz eingesetzt. Beobachtungen der Polarisationsimpedanz können genutzt werden, um die Korrosionsdynamik dünner Filme (und möglicherweise Beschichtungsschichten) über die Zeit zu bewerten. Der Hauptparameter zur Bewertung der kinetischen Wirksamkeit von Schutzbeschichtungen ist \({i}_{corr}\), wobei höhere Stromdichten zu einem geringeren elektrochemischen Verhalten führen. Darüber hinaus weist der schmale Bereich des Passivierungspotentials in Verbindung mit dem geringen Lochfraßpotential und der schnellen Korrosionsrate auf Beschichtungsfehler und Poren hin, die eine Diffusion des Elektrolyten ermöglichen und so den Verlust der Schutzschicht begünstigen64. Die Tafel-Extrapolationsmethode ist eine beliebte Polarisationstechnik zur Schätzung von \({C}_{R}\). Im Vergleich zu Standard-Gewichtsverlustmessungen ist diese Technik (je nach besprochener Technik) schneller und liefert genauere Ergebnisse. Es ist jedoch wichtig zu beachten, dass die mithilfe der Tafel-Extrapolation von Polarisationskurven berechnete Korrosionsrate (\({C}_{R}\)) von der mithilfe des Gewichtsverlusts berechneten Rate abweichen kann, da die beiden Methoden unterschiedliche Aspekte der Korrosion messen Die Tafel-Formel zeigt eine Theorie gemischter Potentiale, die die Kinetik und Thermodynamik aller an der Elektrodenoberfläche stattfindenden Ereignisse nutzt, um \({C}_{R}\) und Potentiale vorherzusagen, da sie sich auf einen Korrosionsbereich beziehen kann -bedingte Reaktionen. Korrosionssituationen werden häufig vom reversiblen Potenzial aller Prozesse ausgeschlossen. Die Tafel-Kinetik liefert daher eine korrekte Beschreibung der Korrosionskinetik in Situationen, in denen Stofftransferbeschränkungen nicht berücksichtigt werden. Wenn eine Metallelektrode in eine korrosive Wasserumgebung eingetaucht wird, kommt es spontan zu anodischen und katalytischen Reaktionen auf der Elektrodenoberfläche, die zur Korrosion der Elektrode führen. In diesem Fall können die nachfolgenden Elektrodenpotentiale und die Umkehr- oder Gleichgewichtspotentiale jeder an der Oberfläche ablaufenden Reaktion nicht verglichen werden. Das \({i}_{corr}\) wird bestimmt, indem die lineare Komponente der Kurve zu \({\mathrm{E}}_{\mathrm{corr}}\ abgeleitet wird, wie in Abb. 9 gezeigt. Unter der Annahme einer gleichmäßigen Korrosion kann das Faradaysche Gesetz verwendet werden, um \({i}_{corr}\) in eine Penetrationsrate oder einen Gewichtsverlust umzuwandeln, wodurch nicht nur deutlich geringere Korrosionsraten gemessen werden können, sondern auch das untersuchte System kontinuierlich überwacht werden kann. Abbildung 9 zeigt die Nyquist- und Bode-Diagramme von Weichstahl in 1 M HCl in Gegenwart und Abwesenheit von MTIO in verschiedenen Konzentrationen. Abbildung 9 zeigt das Verfahren und Gl. (19) zeigt, wie die Hemmwirkung bewertet wurde.

wobei \({i}_{corr}\) und \({i}_{corr(inh)}\) die Ströme in ungehemmten und gehemmten Lösungen sind.

(a) Die Extrapolation der Tafel-Steigungen. (b) Polarisationskurven metallischer Substrate in ungehemmten und gehemmten Lösungen.

Abbildung 9 zeigt bei 303 K die Polarisationskurven für die metallische Substratprobe in ungehemmten und inhibierten Lösungen mit verschiedenen Inhibitorkonzentrationen. Tabelle 5 zeigt die Informationen für das Korrosionspotential (\({E}_{corr}\)), die Korrosionsstromdichte (\({i}_{corr}\)) und den IE zusammen mit dem anodischen (\({ \beta }_{a}\)) und kathodische (\({\beta }_{c}\)) Tafelsteigungen. Die Gamry-E chem Analyzer-Software stellt die Tafel-Anpassungsmethode dar, die eine nichtlineare Chi-Quadrat-Minimierung verwendet, um die Informationen an die Stern-Geary-Formel anzupassen.

Die Streuung von \({\mathrm{E}}_{\mathrm{corr}}\) durch MTIO erfolgt hauptsächlich, wenn die \({\mathrm{E}}_{\mathrm{corr}}\)-Verschiebung 85 erreicht mV. Dies legt nahe, dass der Korrosionsinhibitor sowohl kathodische als auch anodische Eigenschaften haben könnte. Daher könnte davon ausgegangen werden, dass die Partikel ein gemischtes Verhalten aufweisen. In Gegenwart von MTIO im sauren Medium wird die kathodische Wasserstofferzeugung verzögert und der anodische Abbau des metallischen Substrats verlangsamt. Laut Tabelle 5 führte die Zugabe von MTIO zu einem Rückgang der Stromdichtewerte, wobei \({C}_{R}\) mit zunehmender MTIO-Konzentration abnahm, was die Hemmwirkung verstärkte. Beide Prozesse standen unter dem Einfluss des MTIO, wie durch \({\beta }_{a}\) und \({\beta }_{c}\) gezeigt wird, die während der Anwesenheit des MTIO selten verändert wurden . Die Partikel hatten keinen Einfluss auf die Entwicklung von Wasserstoff oder die Auflösung des metallischen Substrats65. In einem sauren Medium konnte MTIO die Korrosion metallischer Substrate erfolgreich stoppen oder verzögern66,67,68. Im Folgenden sind die metallischen Substrat- und Kathodenreaktionen in HCl aufgeführt, und Beziehung (20) veranschaulicht den Prozess der kathodischen Reaktion.

Der anodische Reaktionsmechanismus in ungehemmter Lösung (Gl. 21–24):

Der anodische Reaktionsmechanismus in inhibierter Lösung (Gl. 25–30):

Die Anwesenheit von MTIO erzeugt einen Film aus \(\mathrm{Fe}.{inh}_{ads}\), der die Ablagerung anodischer Eisenionen wirksam verhindert und die Ladungen an der Grenzfläche zwischen metallischem Substrat und saurem Medium erheblich reduziert begrenzt die Bildung der kathodischen Wasserstoffreaktion. Die Polarisationsdaten belegen eindeutig, dass MTIO überwiegend eine kathodische Wirkung hat.

REM-Bilder des metallischen Substratoberflächenstreifens während einer 5-stündigen Exposition in ungehemmter und inhibierter Salzsäurelösung mit MTIO sind in den Abbildungen dargestellt. 10a und b. Wie in Abb. 10a zu sehen ist, war die Oberfläche durchhängend und ballig, was auf eine starke Korrosion der metallischen Substratoberfläche hindeutete. Abbildung 10b zeigt die Oberflächeneigenschaften mit wesentlich geringerer Korrosion als Abbildung 10 unter Zusatz von MTIO (a).

REM-Aufnahmen in 1 M HCl ohne (a) und mit (b) MTIO.

Das LUMO zeigt die Fähigkeit an, Elektronen aufzunehmen und ist Elektronenakzeptor, während das HOMO die Fähigkeit angibt, Elektronen bereitzustellen und Elektronen zu besitzen. Wenn EHOMO steigt und ELUMO sinkt, erhöht sich die Fähigkeit der Inhibitorpartikel, auf der metallischen Substratoberfläche zu adsorbieren. Abbildung 11 zeigt die dritte Struktur des MTIO-Moleküls, während Tabelle 6 das EHOMO und ELUMO auflistet.

Die (a) 3. Struktur, (b) HOMO und (c) LUMO des MTIO-Moleküls.

Die berechneten Ergebnisse stimmen insofern einigermaßen überein, als sie darauf schließen lassen, dass die chemische Struktur von MTIO gut organisiert und äußerst gut auf dem metallischen Substrat adsorbiert ist, wodurch eine größere Abdeckungsoberfläche erreicht wird. Der Thiadiazol-Seitenring ragt in der energieoptimierten Molekülgeometrie für MTIO aus der Ebene heraus, wohingegen der Isatin-Ring eben ist (Abb. 11a), wodurch die flache Konfiguration der Thiadiazol- und Isatin-Ringe ideal für die Adsorption auf dem metallischen Substrat ist. Gemäß Abb. 11b sind die Elektronendichten im HOMO über den Thiadiazolring und einen kleinen Teil des Isatinrings verteilt. Darüber hinaus zeigt Abb. 11c, dass die Elektronendichten im LUMO über das gesamte Molekül verteilt sind, was den Elektronentransfer von MTIO-Partikeln zu leeren 3d-Metallorbitalen und von gesamten 4 s-Metallorbitalen zu LUMO69 erleichtert. Die Übertragung von Elektronen von Inhibitormolekülen verlangsamt die Geschwindigkeit, mit der sich anodisches Metall auflöst, und erhöht gleichzeitig die elektronische Struktur an den anodischen Stellen des Metallsubstrats. Die kathodischen Stellen, an denen Wasserstoffionen geschockt werden, weisen jedoch aufgrund der Retroelektronenabgabe einen Mangel an elektronischer Struktur auf.

Die gemischten hemmenden Eigenschaften der MTIO-Moleküle können daher einfach durch zwei unterschiedliche elektrische Übertragungen beschrieben werden. Durch die Bindung von Fe-Atomen durch MTIO-Moleküle unter Bildung von Metallkomplexen bildet sich auf der Oberfläche der metallischen Substratprobe eine passive Metallionen-Inhibitor-Beschichtung, die weitere Korrosion verhindert. Der heterocyclische Ring kann einen erheblichen Einfluss auf den gesamten Adsorptionsprozess haben, auch wenn er nicht eng an der Ladungsübertragung während der Adsorption beteiligt ist. Obwohl sich die Energielücke (∆E) normalerweise vergrößert, ist das EHOMO signifikant und das ELUMO bemerkenswert niedrig. Wie der elektronische Donationsanteil (∆N) zeigt, ist der Einfluss der Elektronenabgabe von den MTIO-Molekülen an das Fe vergleichsweise weitreichender als der der rückwirkenden Abgabe vom Stahl an den Inhibitor. Laut Elnga und Kollegen steigern Elektronen, die an das Eisen70 spenden, erleichtert durch die reduzierte Elektronegativität (χ) von MTIO, immer dann, wenn ∆N positiv ist, die Hemmleistung des MTIO. Wenn die globale Weichheit (σ) anderer Verbindungen größer ist, kann MTIO auf immer komplexere Weise mit ihnen interagieren. Das Dipolmoment ist ein wesentlicher zusätzlicher Faktor, der zu einer verbesserten elektrostatischen Beziehung zwischen zwei miteinander verbundenen Komponenten beiträgt. Je stärker der elektrostatische Kontakt zwischen MTIO und dem Substrat mit den verschiedenen Metallionen ist, desto größer ist das MTIO-Dipolmoment.

Es ist ein übliches Verfahren, Atomladungen innerhalb einer Verbindung zu quantifizieren und das aktive Zentrum des Inhibitors mithilfe von Mulliken-Ladungen zu finden. Darüber hinaus steigt das Potenzial eines Heteroatoms zur Donationsadsorption auf einem Metallsubstrat mit der negativen Ladung der Atome. Aufgrund ihrer signifikanten Atomladungen (S(17) = −0,862, N(1) = −0,123, N(14) = −0,377, O(10) = −0,467) wird angenommen, dass es sich bei den Stickstoff- und Sauerstoffatomen um Atome handelt für die Adsorption von Metall verantwortlich sein. Die Mulliken-Gebühren des MTIO sind in Tabelle 7 aufgeführt.

Die Adsorption von Inhibitormolekülen auf der metallischen Oberfläche wird durch mehrere Faktoren beeinflusst, darunter deren chemische Struktur, Atomladungen, Verhalten im sauren Medium und Wechselwirkungen mit den Oberflächeneigenschaften des metallischen Substrats. EIS-, PDP- und Gewichtsverlusttechniken zeigten, dass die MTIO-Partikel die Korrosion des metallischen Substrats erheblich verzögern/hemmen. Die Adsorptionsisothermenuntersuchungen71,72,73 bestätigten auch die Annahmen des Langmuir-Adsorptionsmodells darüber, wie die MTIO-Partikel am metallischen Substrat adsorbieren. Die chemische Adsorption auf dem metallischen Substrat wird durch Elektronenpaare von Heteroatomen im MTIO erleichtert. Abbildung 12 zeigt den vorgeschlagenen Mechanismus für den Korrosionsschutz metallischer Substrate in einem sauren Medium.

Vorgeschlagener Hemmmechanismus eines metallischen Substrats in einer sauren Lösung.

Ziel dieser Arbeit war es, die hemmende Wirkung einer bestimmten Verbindung, MTIO, auf die Korrosion von Weichstahl in Salzsäurelösung zu untersuchen. Die Studie untersuchte den Einfluss von Temperatur und Konzentration des Inhibitors auf das Korrosionsverhalten mithilfe verschiedener Methoden wie Gewichtsverlust, elektrochemischer Impedanzspektroskopie und potentiodynamischer Polarisationstechniken. Die Ergebnisse zeigten, dass MTIO vielversprechende Hemmeigenschaften aufwies und die Korrosionsrate von Weichstahl deutlich reduzierte. Daher ist eines der Hauptprobleme, das diese Arbeit löste, die Entwicklung eines wirksamen Inhibitors für die Korrosion von Baustahl in Salzsäurelösung74,75.

Zunächst werden die hemmenden Eigenschaften von MTIO auf die Korrosion von Weichstahl in sauren Lösungen untersucht, was ein relevantes Thema auf dem Gebiet der Korrosionswissenschaft und -technik ist76,77. Zweitens werden verschiedene Analysetechniken wie elektrochemische Impedanzspektroskopie, potentiodynamische Polarisation und Gewichtsverlustmessungen angewendet, um die hemmende Wirksamkeit von MTIO umfassend zu bewerten. Drittens liefert die Studie Einblicke in die kinetischen und thermodynamischen Aspekte des Inhibitionsprozesses, die zur Entwicklung neuer und wirksamer Korrosionsinhibitoren beitragen können. Schließlich könnten die Ergebnisse dieser Studie möglicherweise praktische Auswirkungen auf die Auswahl und Anwendung von Korrosionsinhibitoren in verschiedenen Branchen wie Öl und Gas, Bauwesen und Transport haben.

Die Bedeutung dieser Arbeit in der realen Industrie liegt in der Entwicklung neuer, wirksamer und umweltfreundlicher Inhibitoren zum Schutz von Weichstahl in sauren Medien. Weichstahl wird in verschiedenen industriellen Anwendungen häufig verwendet und seine Korrosion kann zu erheblichen wirtschaftlichen Verlusten führen. Durch die Entwicklung wirksamer Inhibitoren können die Industrien Korrosion verhindern und die Lebensdauer von Weichstahl verlängern, was zu Kosteneinsparungen und einer verbesserten Betriebseffizienz führt. Darüber hinaus entspricht der Einsatz umweltfreundlicher Inhibitoren der wachsenden Nachfrage nach nachhaltigen und umweltfreundlichen Praktiken in der Branche. Insgesamt kann diese Arbeit zur Entwicklung effizienterer und nachhaltigerer Korrosionsschutzstrategien in der realen Industrie beitragen.

Die neuartigen Beiträge und Fortschritte im neuen Werk sind:

Die Verwendung eines neuen Inhibitors, MTIO, zum Schutz von Baustahl vor Korrosion in sauren Medien.

Die Untersuchung der hemmenden Eigenschaften von MTIO mithilfe einer Kombination aus Gewichtsverlust-, elektrochemischen und Oberflächenanalysetechniken.

Die Bestimmung der kinetisch-thermodynamischen Parameter des Korrosionsprozesses und des Inhibitionsmechanismus anhand von Tafel-Polarisationskurven.

Die Beobachtung von MTIO-Partikeln, die durch den Abfall von Cdl und den Anstieg von Rct an der Oberfläche der Probe haften, in Tests mit elektrochemischer Impedanzspektroskopie (EIS).

Der Vergleich der inhibitorischen Eigenschaften von MTIO mit anderen bekannten Inhibitoren wie Benzimidazol, Imidazol und Thioharnstoff.

Die Bewertung des Einflusses von Temperatur und Konzentration auf die Hemmeffizienz von MTIO.

Die Untersuchung der Oberflächenmorphologie und Zusammensetzung der Weichstahlproben vor und nach der Einwirkung korrosiver Medien mittels Rasterelektronenmikroskopie (REM) und energiedispersiver Röntgenspektroskopie (EDX).

Diese Beiträge stellen Fortschritte auf dem Gebiet der Korrosionshemmung dar und liefern neue Erkenntnisse über die Verwendung von MTIO als wirksamen Inhibitor zum Schutz von Weichstahl in sauren Medien.

MTIO weist aufgrund der vorhandenen hocheffizienten und effektiven Adsorptionszentren wie O-, N-, S- und Pi-Bindungen erhebliche Barriereeigenschaften für metallische Substratproben in korrosiven Medien auf. Diese Zentren behindern die aktiven Stellen auf der Oberfläche der Probe. Im Folgenden sind die wichtigsten Schlussfolgerungen aufgeführt:

In den korrosiven Medien zeigte MTIO eine hervorragende Korrosionsschutzwirkung auf metallischen Substraten mit einer Inhibitoreffizienz von 96,9 % bei 303 K, bestimmt durch die Gewichtsverlustmethode.

MTIO-Partikel adsorbieren chemisch und binden schwach an Metallsubstrate, wobei die Hemmwirkung mit steigender Temperatur abnimmt. Die Hemmleistung nimmt mit steigender MTIO-Konzentration zu und mit steigender Temperatur ab. Bei 303 K in einer 1 M HCl-Lösung betrug die größte Hemmwirkung 96,9 %.

Das \({\Delta G}_{ads}^{0}\)-Modell sagt spontane chemische und physikalische Adsorptionen voraus. MTIO reduziert die Korrosion metallischer Substrate, indem es an der Grenzfläche zwischen Stahl und Elektrolyt einen Schutzfilm aus MTIO-Partikeln erzeugt.

Die Abnahme der Doppelschichtkapazität (\({C}_{dl}\)) und die Zunahme des Ladungsübertragungswiderstands (\({R}_{ct}\)) weisen darauf hin, dass die MTIO-Partikel an der haften Oberfläche der Probe und bildet eine Schutzschicht, die den Korrosionsprozess verhindert. Dieses Verhalten steht im Einklang mit den Ergebnissen anderer Korrosionsmesstechniken, wie Gewichtsverlust- und Polarisationskurven, die ebenfalls zeigten, dass der MTIO-Inhibitor das metallische Substrat wirksam vor Korrosion schützen konnte. Daher lässt sich daraus die Schlussfolgerung ziehen, dass die MTIO-Partikel an der Oberfläche der Probe haften und eine wirksame Schutzschicht bilden, die zur hervorragenden Korrosionsschutzwirkung des MTIO-Inhibitors beiträgt.

Darüber hinaus zeigen REM-Bilder, dass MTIO die Metalloberfläche vor korrosivem Angriff schützt.

Die quantenchemischen Berechnungen zeigen, dass MTIO Sauerstoff, Schwefel und Stickstoff verwendet, um auf der getesteten Probenoberfläche zu adsorbieren. Die Ergebnisse der Simulationsanalyse stimmten mit den Laborbeobachtungen überein und gaben Aufschluss über die elektronische Struktur von MTIO-Partikeln und ihr Adsorptionsverhalten auf dem Metallsubstrat.

Alle während dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel enthalten.

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Die Autoren danken der Universiti Kebangsaan Malaysia (UKM) für ihre Unterstützung.

Die Universiti Kebangsaan Malaysia hat einen Teil der Studie unter dem folgenden Code finanziert: GUP-2020-012.

Abteilung für Werkstofftechnik, Technische Universität Irak, Postfach: 10001, Bagdad, Irak

Nadia Betty

Abteilung für Chemie- und Verfahrenstechnik, Fakultät für Ingenieurwissenschaften und gebaute Umwelt, Universiti Kebangsaan Malaysia (UKM), 43000, Bangi, Selangor, Malaysia

Ahmed A. Al-Amiery & One Nor Roslam One Isaac

Technologiezentrum für Energie und erneuerbare Energien, Technische Universität Irak, Bagdad, 10001, Irak

Ahmed A. Al-Amiery

Al-Farahidi-Universität, Bagdad, 10001, Irak

Waleed Khalid Al-Azzawi

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Konzeptualisierung, WNRWI; Methodik, NB; Software, NB; Validierung, WKA; formale Analyse, WKA; Untersuchung, AAA; Ressourcen, WNRWI; Datenkuration, NB; Schreiben – Originalentwurfsvorbereitung, AAA; Schreiben – Rezension und Bearbeitung, AAA; Visualisierung, WKA; Aufsicht, WNRWI; Projektverwaltung, NB; Finanzierungseinwerbung, WNRWI Alle Autoren haben die veröffentlichte Version des Manuskripts gelesen und ihr zugestimmt.

Korrespondenz mit Ahmed A. Al-Amiery.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Betti, N., Al-Amiery, AA, Al-Azzawi, WK et al. Korrosionshemmende Eigenschaften von Schiff-Base-Derivaten gegenüber Weichstahl in einer HCl-Umgebung, ergänzt durch DFT-Untersuchungen. Sci Rep 13, 8979 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-36064-w

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Eingegangen: 26. Januar 2023

Angenommen: 29. Mai 2023

Veröffentlicht: 02. Juni 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-36064-w

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